编者按:
2023的诺贝尔物理学奖,又颁给了一个让普通人有点陌生的概念——阿秒光脉冲。很多读者提出了一些问题:
三位获奖者分别作出了怎样的贡献?在阿秒科学的研究史上,有一个重要的“圣地”?测量电子是否违反了量子力学基本原理?阿秒领域最新的进展到了哪一步?
针对这些问题,中国科学院物理研究所/松山湖材料实验室-阿秒科学中心的叶蓬特聘研究员为我们撰文解释。
今年的诺贝尔物理学奖颁给了阿秒光脉冲(attosecond light pulse)的实验方向:阿秒脉冲实验上的实现。
使用阿秒脉冲,人们可以在阿秒-埃米的超短-超小时空中观测电子,阿秒是一个什么时空概念呢?
先说时间尺度,1阿秒(attosecond)=10-18秒,氢原子的基态电子绕核一周的周期是150阿秒,而宇宙的年龄大约是10+18秒,“人类之于宇宙的渺小,等同于电子之于人类”。再来看空间尺度,氢原子的玻尔半径是0.5埃米(Ångstrom=10-10米),经过1阿秒的时间,速度最快的光也只能够跑3个埃米,只能够刚刚跑过一个原子。也就是说,1阿秒的光脉冲可以将电子“冻结”在阿秒-埃米的超短-超小时空中。
拥有了阿秒光脉冲,人类就打破了阿秒的时间壁垒,能够在电子自身的时间尺度下去观察(而不是仅仅猜测)电子的运动。
目前最短的阿秒脉冲为43as[1],距离1as还有不少差距。但是,依靠目前的实验能力,科学家们已经在电子的超快动力学研究中得到了不少重要的发现,并且诞生了不少新的研究领域。其中一个是光电离过程中“时间”的概念。在量子力学中,“时间”并不是一个可观测量,物质被光激发后会释放电子,这一过程叫做光电离,过去的理论认为,光电离不需要时间。而在阿秒脉冲出现以后,人们从实验上发现,不同能级发射的电子所花费的时间不同,这一研究方向正是由于阿秒脉冲的出现才出现的[2]。
阿秒光脉冲领域的一些往事
三位获奖人是美国科学家皮埃尔-阿戈斯蒂尼(Pierre Agostini),匈牙利科学家费伦茨·克劳斯(Ferenc Krausz)和法国科学家安妮•吕利耶(Anne L’Huillier)。他们的标志性工作如下:
Anne L’Huillie首次在实验上发现了气体中高次谐波的产生,这是之后阿秒脉冲产生的基础[3];并且在理论上提出了阿秒脉冲串的产生方案[4]。
Pierre Agostini发展了RABBIT(Reconstruction of Attosecond Beating By Two photon absorption)的方法,首次在实验上产生并测量到了阿秒脉冲串[5]。
Ferenc Krausz 发展了attosecond streaking的方法,首次在实验上产生并测量到了孤立阿秒脉冲[6][7]。
正如诺贝尔奖颁奖会的人员所说,阿秒脉冲串和孤立阿秒脉冲并无优劣之分,它们有着各自独特的优点和应用场景。
2023年诺贝尔物理学奖的获奖者Anne L’Huillier(图片来源:参考资料 [8])
2023年诺贝尔物理学奖的获奖者Ferenc Krausz(图片来源:参考资料 [9])
2023年诺贝尔物理学奖的获奖者Pierre Agostini(图片来源:参考资料 [10])
Pierre Agostini和Anne L’Huillier的初期重要成果都是在CEA Saclay(法国大型研究机构)取得。现在CEA阿秒中心的负责人Pascal Salieres教授就是Anne L’Huillier的学生。笔者有幸在CEA Paris-Saclay的阿秒中心工作过,知道一些当时这个领域刚起步的情况。
Saclay园区原本位于巴黎的西南部。由于城市发展越来越大,园区已经在大巴黎地区之内,巴黎也有意大力发展这个区域,也就有了新的名字CEA Paris-Saclay。CEA的全称是French Alternative Energies and Atomic Energy Commission(法国可替代能源和原子能委员会),CEA Paris-Saclay和University Paris-Saclay(巴黎-萨克雷大学)是联合单位,后者以前的名字是Université Paris sud 11(巴黎南大/11大)。
Anne L’Huillier在巴黎高师ENS(École normale supérieure - Paris)获得硕士学位,专业是数学和理论物理。之后进入了CEA Saclay,从实验和理论两方面研究惰性气体中的多光子电离过程。1986年获得了Université Pierre et Marie Curie(巴黎的皮埃尔和玛丽居里大学)的博士学位,同年获得了CEA的职位。
在当时,物质的多光子电离过程是一个谜题。根据爱因斯坦的光电效应,物质每次只会吸收一个光子,释放出一个电子。而后来随着激光技术的发展,激光光强不断增加,人们发现,物质能够吸收多个光子,并能释放出多个电子。
Anne L’Huillier十分着迷于多光子电离的现象,从理论和实验两方面对该现象进行的研究。后来她进一步发现,强激光照射物质,物质不仅会发射电子,而且还会发射高能光子,这就是1987年高次谐波的发现。
接下来几年里,Anne L’Huillier和Pascal Salieres(1992年入学)一起研究了高次谐波的产生,并且发现强场激发下特有的偶极相位(dipole phase)[11],其会影响高次谐波的时空分布。那段时间,阿秒领域的几位先驱人物都聚集在CEA Saclay:Anne L’Huillier,Maciej Lewenstein,Misha Ivanov,Pascal Salieres等。同时,高次谐波产生的理论也获得了极大的进展[12] [13]。
2023年6月Anne L’Huillier回到CEA Paris-Saclay,图中她在查看当年的实验数据 (1992年左右);插图是当年用纸和笔记录的数据。(图片来源:笔者摄)
1995年Anne L’Huillier离开CEA,前往Lund University(瑞典隆德大学);Pascal Salieres于1995年获得博士学位,并且在当年获得了CEA的职位。
接下来的几年, 在Saclay的另外一个组的Pierre Agostini,与Harm Muller(FOM Amsterdam)和Philippe Balcou(LOA)发展了RABBIT方法,测量了阿秒脉冲的脉宽。LOA(Laboratoire d'Optique Appliquée)应用光学实验室位于大巴黎的Palaiseau地区,属于巴黎综合理工学院Elco Polytechnique – L’X(现在叫做IP-Paris,Institut Polytechnique de Paris)。之后Pascal Salieres提出,使用更宽的光谱可以得到更短的脉冲,于2003年和Hamed Merdji等同事在Saclay发现了atto-chirp[14]。
以上就是高次谐波和阿秒脉冲串在CEA Saclay发现的简要历史。在整个过程中,随着实验条件的进步和激光光强的不断提高,科学家们也就能够在更大的参数空间内进行实验研究,获得更加完善的数据。
由此可见,从多光子电离到高次谐波的产生,再到阿秒脉冲的产生,是一个循序渐进的过程。正如Anne L’Huillier所说:There is always progressing。冰冻三尺,非一日之寒。阿秒光脉冲的产生并不是在某个时间点突然出现,而是日积月累、循序渐进的研究才获得最终的结果。
阿秒脉冲是否违反海森堡的测不准原理?
这次的诺奖成果被称为“为原子世界按下快门”,马上有人提出了这个问题:
(图片来源:网络)
同样的问题,Anne L’Huillier在诺奖发布会上也被问到了,她是这样回答的:
Q1 高时空精度测量电子是否违反量子力学的基本原理?
在量子力学建立之初,海森堡(Werner Heisenberg)将不可观测的量丢弃,只关注实验上的可观测量,于1925年建立了量子力学的矩阵力学形式;薛定谔(Erwin R. J. A. Schrödinger)于1926年建立了波动力学形式,两者在数学上等价。在量子力学的框架内,电子并没有一个准确的位置,只能用波函数(电子云)来描述,那么一个直接的问题是:阿秒脉冲能精确的观察电子的时空位置,这是否违反了海森堡的不确定性原理?
Anne L’Huillier回答:我们并没有违反量子力学,我们可以把波函数的区域定域化到一个小的区域,左边或者右边,但是,电子依旧是一个波包,不是一个点。
在笔者看来,量子力学中的测不准原理其实并不是量子力学的的基本原理,“它来自对任何正定空间都成立的Schwarz不等式,反映物理学中变量通过乘法或者某个方程耦合到一起的一个推论,数学本质是不对易代数”[15][16]。
比如,在非量子的波动光学中,很容易就能得到类似于测不准原理的表达式,实空间x-y为高斯型的光束E(x,y)=exp[-(x2+y2)/ρ02],其在空间频率域fx-fy的分布也呈高斯型E(fx,fy)=exp[-(fx2+fy2)/f02],可以很容易得到,[ρ0×f0=常数],这一表达式和测不准原理中[△x△p≥常数]的表达式其实是一致的。在这里,光在实空间和频率空间的分布都是完全确定的。对于阿秒脉冲来说,时间宽度很短,其对应的光谱范围就很宽,同样是类似的一个概念。
在测不准原理的表达式[△x△p≥常数]里,另一个常常被误解的概念是,“位置测量的越准确,动量测量就越不准确”。考虑一个无限深势阱里面的谐振子波函数,当位置的不确定性(位置的均方差)增加的时候,动量的均方差也在增加。近年来,测量不断进入更小的时间间隔和更小的空间区域,对应的能量尺度和动量尺度也是小的。
如同在Anne L’Huillier 的回复里面所说的那样,我们能够将波函数限制到空间的某个区域,但是电子依然是波,不是一个点状粒子,电子的分布依然是模糊的(blur)。详细的讨论以及如何克服“不能够无限精确地确定一个物理量”带来的惶恐,感兴趣的读者可以阅读曹则贤老师咬文嚼字系列的文章 《Uncertainty of the Uncertainty Principle》[16]。
Q2 阿秒脉冲产生过程中有什么是突破性的进展?
在很长的一段时间里,他们一直在努力理解高次谐波产生的物理原理并发展测量其时间宽度的技术,以突破障碍,真正进入电子世界。现在,我们拥有了令人惊叹的能力,我们可以开始研究原子、分子和凝聚态物质中的电子运动,并以完全不同的方式理解事物的运作。这绝对是一个新世界。您认为最重要的突破是什么?
Anne L’Huillier回答:我个人当时对这个领域非常着迷,这就是为什么我继续研究了很多年。其中有许多重要的阶段和成果,其中一个重要成果是由Ferenc Krausz和Pierre Agostini进行的阿秒脉冲测量。我们真的可以在实验上得到阿秒脉冲,并向人们展示它。但是,对我个人而言,我在1990年代完全着迷于这个方向。实验非常困难,需要激光来产生这种辐射。
在整个过程中,一直不断地有进展。这是一个全新的,没有人预料到的结果,理解它需要一些时间。研究和尝试更深入地理解这一现象非常有趣。多年以后,我们找到了这种辐射的应用并探索了新的可能性。即使在30年之后,我们仍然在学习新的东西,仍然在努力优化阿秒脉冲的产生,以便用于一些应用。这是非常复杂的物理过程,但这也因此,非常有趣。
从实验上发现高次谐波到现在,过了30年的时间,其中也包含一些小幸运。在当时,高次谐波的研究是我的研究课题的自然延生,我观察到了未知的光辐射,让我感觉到十分有趣。我想要理解这一物理过程,为什么会产生高次谐波。后来有了越来越好的激光,所以很自然的,我们开始优化这种辐射并且探索它的应用。我真的被这一现象深深地吸引,那个时候,我不断地学到新的东西,即使是30年后的今天,我们也在不断获得新的知识,这真的十分有趣。
在外界看来,阿秒脉冲的产生是一个革命性的突破,使人们能够打破阿秒的时间壁垒,进入前所未有的阿秒-埃米时空尺度。然而,在Anne L’Huillier看来,一切都是渐进的,进展随时都有,积累到一定的程度,就会出现重要的成果,但是,这些并不是突然出现的。她的研究动力并不是急切为了‘能有什么用’,而是对于观察到的新现象感到着迷,想要去理解现象背后的原理,对更加基础的物理过程着迷。正是凭借这样30年间持之以恒、循序渐进的研究,才有了阿秒光脉冲的产生,才最终荣获诺贝尔奖。
现在阿秒领域在应用领域的大爆发,并不是她一开始就想到的,只是研究过程中自然而然发展的结果。正如“量子力学发展过程中不存在革命”一样,量子力学是从经典力学中渐进发展过来的,并没有革命性地推翻经典力学,而是站在经典力学的基础上,应用于微观体系。
现在,阿秒科学走到哪一步了?
最后,谈一下阿秒脉冲领域的最新国内外进展,让读者从历史走到当下,知道现状。
第一个阿秒脉冲串和第一个孤立阿秒脉冲都是在2001年在实验上实现的,经过20多年的发展,传统小型实验室的阿秒脉冲渐渐不能满足科学家的需求,科学家们开始寻求参数更好的阿秒脉冲以及实验条件更好的综合科学装置。
在Gérard Mourou教授(2018年诺贝尔物理奖获得者)的倡导下,欧盟2010年左右就开始计划建设基于超快激光的综合实验设施ELI (Extreme Light Infrastructure)。其中位于匈牙利的ELI-ALPS 设施( Attosecond Light Pulse Source )就是一个大型的综合性阿秒光源,提供全世界的科学家新一代的高性能的阿秒脉冲,以进行实验研究。该设施的实验楼2017年建成,目前设施已经开始运转。
欧盟阿秒光源的主楼,前面的路上有超快光脉冲发展的重要成果,从1917年爱因斯坦发现激光原理,到2018年Gérard Mourou和Donna Strickland因为CPA技术获得诺贝尔物理学奖;再到今年的阿秒脉冲的诺奖。(图片来源:2019年笔者摄)
当时(2019年)在超快光脉冲的发展路线上,最新的一块石头是Gérard Mourou教授2018年的诺奖(因发明产生超短超强激光脉冲的啁啾脉冲放大技术获奖,现在石头(milestone)可以再加上一块了。
Anne L’Huillier的研究小组就参与了ELI-ALPS中新一代阿秒脉冲产生的工作,负责其中的一条阿秒束线。笔者作为当时ELI-ALPS的研究人员,和Anne L’Huillier教授有过交谈。她表示,在大型的阿秒设施中,她计划探索小型实验室中无法探索的阿秒脉冲产生的参数空间,比如高能量的阿秒脉冲及其应用,部分结果已发表 [17]。这篇文章也是高次谐波产生的一篇很好的综述。
在美国,Ohio State University的Agostini – DiMauro研究小组由Pierre Agostini和Louis DiMauro两位教授领导。相对年轻的Louis DiMauro教授近年来在推进大型的装置NeXUS Facility,目的同样在于提供新一代的高性能超快阿秒光源。
从阿秒光源上看,无论是欧洲还是美国,两位诺奖得主Pierre Agostini和Anne L’Huillier都参与了大型的综合性阿秒设施的建设。这些大型阿秒设施的主要目标是获得先进的阿秒光脉冲,并且提供给科学家功能强大且齐全的综合探测设备,这些能力是小型实验室所无法获得的。Ferenc Krausz没有直接参与大型装置的建设,他目前在推进阿秒脉冲的应用。
中国科学院物理研究所的研究人员2023年访问Max Plank Institute for Quantum Optics时,访问团和Ferenc Krausz的合照(图片来源:参考资料[18])
2013年,中国科学院物理研究所魏志义团队产生了国内的第一个阿秒脉冲[19],之后国防科技大学、中国科学院西安光学精密机械研究所、华中科技大学等单位也开始产生阿秒脉冲。近年来,随着国家及相关研究机构对阿秒科学的重视,相信我国科研工作者不但能够产生和国际先进水平相比拟的阿秒脉冲,而且能将其应用于阿秒化学、超快电子器件、超灵敏医学检测等领域。
感谢以下四位对本文的贡献:
刘旭(CEA Paris-Saclay/University Paris-Saclay阿秒中心在读博士生)提供了部分材料
玄洪文研究员(中国科学院空天信息创新研究院)进行了部分校对和修改
曹则贤研究员(中国科学院物理研究所)对‘量子力学中的不确定性’提出了修改意见
魏志义研究员(中国科学院物理研究所)对内容进行了部分修改
参考文献:
[1] T. Gaumnitz, A. Jain, Y. Pertot, M. Huppert, I. Jordan, F. Ardana-Lamas, H. J. Wörner. Streaking of 43-attosecond soft-X-ray pulses generated by a passively CEP-stable mid-infrared driver. Optics express. 2017 Oct 30;25(22):27506-18.
[2] P. Eckle, A. N. Pfeiffer, C. Cirelli, A. Staudte, R. Dorner, H. G. Muller, M. Buttiker, U. Keller. Attosecond ionization and tunneling delay time measurements in helium. science. 2008 Dec 5;322(5907):1525-9.
[3] M. Ferray, A. L'Huillier, X.F. Li, L. A. Lompre, G. Mainfray, C. Manus. Multiple-harmonic conversion of 1064 nm radiation in rare gases. Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics. 1988 Feb 14;21(3):L31.
[4] A. Philippe, A. L'huillier, and M. Lewenstein. "Attosecond pulse trains using high–order harmonics." Physical Review Letters 77.7 (1996): 1234.
[5] P. M. Paul, E. S. Toma, P. Breger, G. Mullot, F. Auge, P. Balcou, H. G. Muller, and P. Agostini, “Observation of a train of attosecond pulses from high harmonic generation,” Science 292, 1689 (2001).
[6] M. Hentschel, R. Kienberger, C. Spielmann, G. Reider, N. Milosevic, T. Brabec, P. Corkum, U. Heinzmann, M. Drescher, and F. Krausz, “Attosecond metrology,” Nature (London) 414, 509 (2001).
[7] J. Itatani., F. Quéré, G. L. Yudin, M. Y. Ivanov, F. Krausz, and P. B. Corkum. "Attosecond streak camera." Physical review letters 88, no. 17 (2002): 173903.
[8] https://www.youtube.com/@LundUniversity
[9] https://www.attoworld.de/news/team/article/congratulations-ferenc.html
[10] https://www.youtube.com/@OhioStateNews
[11] P. Salieres, A. L'Huillier, M. Lewenstein. Coherence control of high-order harmonics. Physical Review Letters. 1995 May 8;74(19):3776.
[12] P. B. Corkum. Plasma perspective on strong field multiphoton ionization. Physical review letters. 1993 Sep 27;71(13):1994.
[13] M. Lewenstein, P. Balcou, M. Y. Ivanov, A. L’huillier, P. B. Corkum. Theory of high-harmonic generation by low-frequency laser fields. Physical Review A. 1994 Mar 1;49(3):2117.
[14] Y. Mairesse, A. De Bohan, L. J. Frasinski, H. Merdji, L. C. Dinu, P. Monchicourt, P. Breger, M. Kovacev, R. Taïeb, B. Carré, H. G. Muller, P. Agostini, and P. Salieres. Attosecond synchronization of high-harmonic soft x-rays. Science. 2003 Nov 28;302(5650):1540-3.
[15] W.Heisenberg. Über den anschaulichen Inhalt der quantentheoretischen Kinematik und Mechanik. Zeitschrift für Physik. 1927 Mar;43(3-4):172-98.
[16] 曹则贤. Uncertainty of the Uncertainty Principle (上). 物理学咬文嚼字之四十四. 物理. 2012 Feb 20;41(02):119-24.
曹则贤. Uncertainty of the Uncertainty Principle (下). 物理. 2012 Mar 20;41(03):188-93.
[17] R. Weissenbilder, S. Carlström, L. Rego, C. Guo, C. M. Heyl, P. Smorenburg, ... & A. L’huillier (2022). How to optimize high-order harmonic generation in gases. Nature Reviews Physics, 4(11), 713-722.
[18] https://www.attoworld.de/news/team/article/welcome-to-attoworld.html
[19] M. J. Zhan, P. Ye, H. Teng, X. K. He, W. Zhang, S. Y. Zhong, F. L. Wang, C. X. Yun, Z. Y. Wei. Generation and measurement of isolated 160-attosecond XUV laser pulses at 82 eV. Chinese Physics Letters. 2013 Sep 1;30(9):093201.
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